西蒙斯把大量金錢花費在慈善事業上，他是數學研究的主要贊助人，在全球範圍內贊助會議、項目等等。
西蒙斯和他的第二任妻子，瑪麗蓮·西蒙斯，聯合創辦了保羅西蒙斯基金會，這是壹個主要資助醫療和教育以及科學研究的福利基金。瑪麗蓮作為該基金會的主席，詹姆斯擔任該基金會的秘書和投資人。為了紀念他和前妻芭芭拉生的孩子保羅，他在Stony Brook修建了壹個占地0.53平方公裏的公園。1996年，34歲的保羅在騎摩托車的時候死於車禍。西蒙斯的另壹個兒子尼克23歲時在從巴厘島到印度尼西亞的旅途中溺水死亡。由於尼克生前曾在尼泊爾工作，所以西蒙斯家族成為了尼泊爾最大的醫療事物捐助者。西蒙斯還創建了美國數學協會（Math for America），壹個專門為改善美國公立學校數學教育的非營利性組織。
2006年，Brookhaven 國家實驗室曾因為經費短缺打算關閉重離子對撞實驗機的項目，但是西蒙斯帶領公司的高管向該項目進行了資助，彌補了經費問題。
還是在2006年，西蒙斯向Stony 大學捐贈了2500萬美元，這筆經費主要用於大學的數學和物理研究。
2008年2月27日，當時的紐約州州長Eliot Spitzer宣布紐約將接受西蒙斯基金會6000萬美元的捐贈用於在Stony Brook建立西蒙斯幾何和物理研究中心。這是紐約歷史上私人向公立大學進行的最大捐贈。