第二年，卡內基在他的第二故鄉匹茲堡創辦了卡內基大學。後來，他在美國和英國捐資建立了各種學校和教育機構。用於建設教育設施的此類捐款高達9000萬美元。
在接下來的幾年裏，卡內基又建立了幾個基金。他捐款500萬美元設立“拯救他人基金”，3900萬美元設立“大學教授退休基金”，保障教育工作者的晚年生活。他還設立了“總統退休基金”和“作家基金”，為美國總統或作家晚年提供資金支持。此外，他還向11個國家提供“卡內基名人基金”，並以10萬美元設立“卡內基國際和平基金會”，專門資助為世界和平做出貢獻的人士。
1911年，年邁的卡內基夫婦已經直接參與了10年的捐贈工作，他們身心俱疲。因此，卡內基決定用僅剩的150萬美元成立“卡內基公司”，讓公司職員代表他們參與捐款工作。