去年年初，COVID-19大流行關閉了能源部SLAC國家加速器實驗室的實驗，Shambhu Ghimire的研究小組被迫尋找另壹種方法來研究壹個有趣的研究目標:被稱為拓撲絕緣體(TIs)的量子材料，可以在其表面導電，但不通過其內部。
瑞士國家科學基金會研究員Denitsa Baykusheva兩年前加入了他在斯坦福脈沖研究所的團隊，目標是找到壹種方法在這些材料中產生高諧波，或HHG，作為研究它們行為的工具。在HHG中，激光通過物質照射會轉變為更高的能量和更高的頻率，稱為諧波，就像按下吉他弦會發出更高的音調。TIs是自旋電子學、量子傳感和量子計算等技術的基石，如果能做到這壹點，將為科學家研究這些和其他量子材料提供新的工具。
隨著實驗中途停止，她和她的同事轉向理論和計算機模擬，提出了在拓撲絕緣體中產生HHG的新配方。結果表明，沿激光束方向旋轉的圓偏振光，會從導電表面和TI(即硒化鉍)內部產生清晰、獨特的信號，實際上會增強來自表面的信號。
上圖展示了圓偏振激光(上圖)是如何探測拓撲絕緣體(黑色)的，這是壹種量子材料，在其表面導電，但不通過內部。光導致材料中的電子飛離，重新組合，並通過壹個被稱為高諧波產生的過程發出更高能量和頻率的光(白色)。通過分析發出的光，科學家可以測量材料中電子的自旋和動量。SLAC的實驗證實，這些信號是拓撲表面的唯壹特征。資料來源:格雷格·斯圖爾特/SLAC國家加速器實驗室
當實驗室重新開放進行實驗，並采取了covid安全預防措施時，Baykusheva第壹次開始測試這個配方。在今天發表在《納米快報》(Nano Letters)上的壹篇論文中，研究小組報告說，這些測試完全按照預期進行，從拓撲表面產生了第壹個獨特的簽名。
“這種材料看起來與我們嘗試過的任何其他材料都非常不同，”PULSE的首席研究員Ghimire說。“能夠找到壹種新型材料，這種材料的光學反應與其他任何材料都不同，這真的很令人興奮。”
在過去的十幾年裏，Ghimire和PULSE主任David Reis做了壹系列實驗，證明HHG可以用以前認為不可能或甚至不可能的方式產生:將激光射入晶體、冷凍氬氣或原子薄的半導體材料。另壹項研究描述了如何使用HHG產生阿秒激光脈沖，通過通過普通玻璃照射激光，可以用來觀察和控制電子的運動。
這種箭頭圖案反映了拓撲絕緣體表面電子的自旋和動量的組合。拓撲絕緣體是壹種在其表面傳導電流而不是通過其內部的量子材料。SLAC的實驗發現圓偏振激光與這種自旋偏振耦合，產生壹種獨特的高諧波產生模式，這是拓撲表面的特征。資料來源:Denitsa Baykusheva/斯坦福PULSE研究所
但是量子材料堅決反對以這種方式進行分析，拓撲絕緣體的分裂特性提出了壹個特殊的問題。
“當我們用激光照射TI時，表面和內部都會產生諧波。挑戰在於如何將它們分開。”
他解釋說，該團隊的關鍵發現是，圓偏振光與表面和內部以截然不同的方式相互作用，促進來自表面的高諧波產生，並賦予其獨特的特征。反過來，這些相互作用是由表面和內部的兩個基本區別形成的:它們的電子自旋極化的程度——例如，以順時針或逆時針方向為方向——以及它們原子晶格中的對稱類型。
SLAC高功率激光實驗室的實驗裝置示意圖，科學家們使用圓偏振激光探測拓撲絕緣體——壹種量子材料，在其表面導電，但不通過其內部。壹個被稱為高諧波產生的過程將激光轉換為更高的能量和頻率，或稱諧波。這在探測器(箭頭)中產生了偏振模式，揭示了導電表層電子的自旋和動量——拓撲表面的獨特特征。來源:Shambhu Ghimire/斯坦福PULSE研究所
Ghimire說，自從該小組今年早些時候在TIs上發表了實現高氫高汞的配方以來，德國和中國的另外兩個研究小組已經報告了在拓撲絕緣體中創造高氫高汞的情況。但這兩個實驗都是用線偏振光進行的，所以他們沒有看到圓偏振光產生的增強信號。他說，這個信號是拓撲表面狀態的壹個獨特特征。
由於強烈的激光可以將材料中的電子變成電子的湯——等離子體——研究小組必須找到壹種方法來改變他們的高功率鈦藍寶石激光器的波長，使其延長10倍，從而減少10倍的能量。他們還使用非常短的激光脈沖來減少對樣品的損害，這還有壹個額外的好處，即允許他們以相當於百萬分之壹秒十億分之壹秒的快門速度捕捉材料的行為。
“使用HHG的優勢在於它是壹種超快的探測器，”Ghimire說。“既然我們已經確定了這種探測拓撲表面狀態的新方法，我們可以用它來研究其他有趣的材料，包括由強激光或化學方法誘導的拓撲狀態。”
來自斯坦福大學材料與能源科學研究所(SIMES)、密歇根大學安娜堡分校和韓國浦項 科技 大學(POSTECH)的研究人員對這項工作做出了貢獻。